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BPatG Beschluss vom 05.06.2007 – 14 W (pat) 36/04

14. Senat

BUNDESPATENTGERICHT

_______________

(Aktenzeichen)

Verkündet am

5. Juni 2007

B E S C H L U S S

In der Beschwerdesache

betreffend die Patentanmeldung 101 08 893.0-24

hat der 14. Senat (Technischer Beschwerdesenat) des Bundespatentgerichts auf

die mündliche Verhandlung vom 5. Juni 2007 unter Mitwirkung … 08.05

beschlossen:

Der angefochtene Beschluss wird aufgehoben und das Patent

erteilt.

Bezeichnung:

Verfahren zur Herstellung von Metallen und

deren Legierungen

Anmeldetag:

23. Februar 2001

Der Erteilung liegen folgende Unterlagen zugrunde:

Patentansprüche 1 bis 14 vom 5. Juni 2007, überreicht in der

mündlichen Verhandlung,

Beschreibung Seiten 1 bis 11 überreicht in der mündlichen Verhandlung vom 5. Juni 2007,

3 Seiten Zeichnungen, Abbildungen 1 bis 3 gemäß Offenlegungsschrift.

G r ü n d e

I

Mit Beschluss vom 23. Februar 2004 hat die Prüfungsstelle für Klasse C 25 C des

Deutschen Patent- und Markenamts die Patentanmeldung 101 08 893.0-24 mit

der Bezeichnung

„Verfahren zur elektrochemischen Abscheidung von Metallen, Legierungen und Halbleitern aus ionischen Flüssigkeiten und niedrig

schmelzenden Salzgemischen“

zurückgewiesen.

Die Zurückweisung ist unter Hinweis auf die Druckschriften

(1) Natter, H., Schmelzer, M. und Hempelmann, R.: Nanocrystalline nickel and nickel-copper alloys: Synthesis, characterization and thermal stability. In: J. Mater. Res., 1998, Vol. 13,

No. 5, S. 1186 bis 1197,

(2) DE 1 180 140 B,

(3) Simanavičius, Leonas; Stakenas, Algimantas; Šarkis, Albertas: The initial stages of aluminum and zinc electrodeposition

from an aluminum electrolyte

containing quaterny

aralkylammonium compound. In: Electrochimica Acta, 1997,

Vol. 42, No. 10, S. 1581 bis 1586,

(4) Zell, Christine A.; Endres, Frank; Freyland, Werner: Electrochemical in situ STM study of phase formation during Ag and

Al electrodeposition on Au(III) from a room temperature

molten salt. In: Phys. Chem. Chem. Phys., 1999, 1, S. 697

bis 704

im Wesentlichen damit begründet, dass der Gegenstand des Patentanspruchs 1

nicht auf einer erfinderischen Tätigkeit beruhe. Ausgehend von der Druckschrift (1), aus der ein Verfahren zur Herstellung von Nickel oder Legierungen

mittels Elektrolyse im Temperaturbereich zwischen 10 und 90°C bekannt sei, bei

dem die Kristallitgröße des abgeschiedenen Metalls 53 nm oder weniger betrage,

der Elektrolyt allerdings aus Wasser und darin gelöstem Salz bestehe, habe es für

den Fachmann nahe gelegen, den wässrigen Elektrolyten gegen ein bei niedriger

Temperatur geschmolzenes Salz auszutauschen. Eine Anregung hierzu habe der

Fachmann der auf dem gleichen Fachgebiet angesiedelten Druckschrift (4) entnehmen können.

Gegen diesen Beschluss der Prüfungsstelle hat der Anmelder Beschwerde eingelegt, da seiner Ansicht nach eine Zusammenschau der Dokumente (1) mit (4)

oder (3) das Verfahren nach dem dem Beschluss zugrunde liegenden Anspruch 1

nicht habe nahelegen können. Auch die in der ursprünglich eingereichten Beschreibung genannten Druckschriften

(5) Pitner, W.R., Hussey, C.L. and Stafford G.R.: Electrodeposition of Ni-Al Alloys

from

the Aluminum Chloride-1-methyl-3-ethylimidazolium Chloride Room Temperature Molten Salt. In: J. Electrochem. Soc., Vol. 143, No. 1,

Januar 1996, S. 130 bis 138 und

(6) H. Natter, R. Hempelmann: Nanocrystalline Copper by Pulsed Electrodeposition: The Effects of Organic Additives, Bath

Temperature, and pH: J. Phys. Chem. 100 (1996) 19525 bis

19532,

auf die der Senat noch hingewiesen hat, könnten den Fachmann nicht zum Anmeldungsgegenstand führen.

Der Anmelder verfolgt sein Patentbegehren mit den in der mündlichen Verhandlung überreichten Patentansprüchen 1 bis 14 weiter. Der Anspruch 1 hat folgenden Wortlaut:

„Verfahren zur Herstellung von Metallen und deren Legierungen,

Element- und Verbindungshalbleitern, insbesondere von Metallen

und deren Legierungen der zweiten bis fünften Hauptgruppe oder

der Nebengruppen des Periodensystems, mit mittleren Kristallitgrößen im Bereich von 5 bis 1000 nm, dadurch gekennzeichnet,

dass Metalle oder Legierungen, Element- und Verbindungshalbleiter in mit einer Kathode und Anode ausgestatteten Elektrolysevorrichtung galvanisch aus einer ionischen Flüssigkeit, welche

sich aus einem oder mehreren Metallsalzen und einer oder mehreren organischen Komponenten zusammensetzt, bei Temperaturen

unterhalb von 200°C, bevorzugt aber zwischen 20 und 100°C, abgeschieden werden, wobei zur Einstellung der Kristallitgröße 1 bis

10 Gew.-% bezogen auf die Gesamtmenge des Elektrolyten organische Additive zugesetzt werden, die aus der Gruppe bestehend

aus Karbonsäuren, Aminen und aromatischen Verbindungen ausgewählt sind.“

Die rückbezogenen Patentansprüche 2 bis 14 sind auf Weiterbildungen des Verfahrens nach Anspruch 1 gerichtet.

Der Anmelder beantragt,

den angefochtenen Beschluss aufzuheben und das Patent zu erteilen auf der Grundlage der Patentansprüche 1 bis 14 und angepasster Beschreibung, jeweils überreicht in der mündlichen Verhandlung sowie 3 Seiten Zeichnungen (Abbildung 1 bis 3) gemäß

Offenlegungsschrift.

Wegen weiterer Einzelheiten, insbesondere wegen des Wortlauts der Ansprüche 2

bis 14, wird auf den Inhalt der Akten verwiesen.

II

1.

Die Beschwerde ist zulässig (§ 73 PatG) und hat auch Erfolg.

2.

Bezüglich ausreichender Offenbarung des Verfahrens nach dem geltenden

Anspruch 1 bestehen keine Bedenken; seine Merkmale lassen sich aus den ursprünglich eingereichten Ansprüchen 1, 2, 7 und 8 in Verbindung mit Seite 6, Zeilen 7 bis 12 der ursprünglich eingereichten Beschreibung herleiten. Die Ansprüche 2 bis 14 sind die ursprünglichen Ansprüche 3 bis 6 und 9 bis 17.

3.

Die Neuheit des Verfahrens nach Anspruch 1 ist gegeben.

Die elektrolytischen Verfahren zur galvanischen Abscheidung von Metallen nach

den Entgegenhaltungen (1), (2) und (6) unterscheiden sich vom Verfahren nach

dem geltenden Anspruch 1 durch den wässrigen Elektrolyten, der dort jeweils im

Unterschied zum beanspruchten Verfahren eingesetzt wird ((1) S. 1188, re. Sp.

Abs. V. A.; (2) Beispiel 1 und Anspr. 1; (6) Tab. 2 und 3 „Bad-Zusammensetzung“). Gemäß Druckschrift (3) erfolgt die elektrolytische Abscheidung von

Aluminium und Zink aus einem im Unterschied zum vorliegenden Verfahren

ionische Flüssigkeiten AlBr3-(Dimethylethylphenylammoniumbromid) in Lösungsmitteln enthaltenden Elektrolyten, die überdies zu erheblich über den anmeldungsgemäßen liegenden Kristallitgrößen von 2 bis 4 µm für Zink und 10 bis

14 µm für Aluminium führt (S. 582, li. Sp., Abs. 3 i. V. m. S. 1586, Abs. 2). Die

Entgegenhaltung (4) beschreibt die Analyse der Beschaffenheit einer in - situ -

Metallabscheidung aus einer ionischen Flüssigkeit in einer elektrochemischen

Zelle, ohne jeglichen Hinweis auf den Zusatz organischer Additive (S. 698, li. Sp.,

letzt. Abs. bis re. Sp., Abs. 2 und S. 703, vorl. Abs.). Das in der Druckschrift (5)

offenbarte Verfahren zur Abscheidung von Metallen aus einer ionischen Flüssigkeit verwendet im Unterschied zum beanspruchten Verfahren einen 20 Gew.-%

Benzol als weiteres Lösungsmittel enthaltenden Elektrolyten (S. 130, Abstract).

4.

Das Verfahren gemäß Anspruch 1 beruht auch auf einer erfinderischen

Tätigkeit.

Aufgabe der vorliegenden Anmeldung ist es, ein Verfahren zu entwickeln, welches

es gestattet auf elektrochemischem Wege Metalle und deren Legierungen herzustellen, die aus wässrigen Lösungen nicht oder nur schwierig abgeschieden werden können, wobei die Kristallitgröße einstellbar sein soll. Das Verfahren soll so

durchgeführt werden, dass Materialien hergestellt werden können, deren Kristallitgröße zwischen 5 und 1000 nm beträgt. Eine weitere Aufgabe besteht darin,

größere Mengen an derartigen nanostrukturierten Materialien herzustellen, welche

eine möglichst niedrige Porosität und eine niedrige Konzentration an chemischen

Verunreinigungen aufweisen (geltende Beschreibung Seite 3, Abs. 2).

Als nächst liegender Stand der Technik ist die Entgegenhaltung (5) anzusehen,

die von einem Verfahren zur elektrochemischen Abscheidung von Metallen aus

einer ionischen Flüssigkeit, d. h. einem mit 20 Gew.-% Benzol verdünnten

Elektrolyten aus einem oder mehreren Metallsalzen, hier AlCl3 und NiCl2, und einer oder mehreren organischen Komponenten, hier Butylpyridiniumchlorid oder

1-Methyl-3-ethyl-imidazoliumchlorid, ausgeht (S. 130, Abstract, S. 130, re. Sp.

Abs. 2 und S. 131, li. Sp. letzt. Abs.). Die bei Temperaturen um die 40°C erzielten

Metallabscheidungen weisen dabei eine Kristallitgröße zwischen 10 und 30 µm auf

(S. 131, li. Sp. 3. Abs. letzt. Satz i. V. m. S. 136, li. Sp. letzt. Abs.).

Anregungen dahingehend, dem Elektrolyten zur Lösung der Aufgabe, d. h. zur

Einstellung der Kristallitgröße, organische Additive, ausgewählt aus der Gruppe

Karbonsäuren, Amine und aromatische Verbindungen lediglich in einer Menge von

1 bis 10 Gew.-% bezogen auf die Gesamtmenge des Elektrolyten zuzusetzen,

erhält der Fachmann indessen aus (5) nicht.

Zwar wird in der Druckschrift (6) beschrieben, dass sich der Zusatz von organischen Additiven zu einem wässrigen Elektrolyten vermindernd auf die Kristallitgröße der Metallabscheidung auswirkt (S. 19526, re. Sp. vorl. Abs. i. V. m.

S. 19527, Tab. 1 und re. Sp. letzt. Abs.). Anhand der in der mündlichen Verhandlung übergebenen Schaubilder hat der Anmelder glaubhaft dargelegt, dass für die

zum Zeitpunkt der Anmeldung noch junge Verbindungsklasse der „Ionischen Flüssigkeiten“ die Kenntnisse der herkömmlichen Parameter und Mechanismen, die

für einen wässrigen Elektrolyten gelten, nicht übertragbar sind. So führt etwa der

Zusatz von organischen Additiven in wässrigen Elektrolyten dazu, dass der Komplex der hydratisierten Metallionen destabilisiert wird und daraufhin die Metallabscheidung mit verringerter Kristallitgröße erfolgt. Diese Wirkung kann sich bei ionischen Flüssigkeiten nicht einstellen, weil keine Solvatisierung der Metallionen

stattfindet. Auch die für die Abscheidung von Metallen aus wässrigen Elektrolyten

so wichtigen Parameter wie pH-Wert und Leitfähigkeit haben in ionischen Flüssigkeiten kein Äquivalent. Nicht zuletzt ist Zitronensäure, ein klassisches Additiv zu

einem wässrigen Elektrolyten, wie vom Anmelder vorgetragen, in einer ionischen

Flüssigkeit nicht auflösbar.

Der Fachmann konnte somit nicht erwarten, dass sich die Kristallitgrößen der

Metallabscheidungen aus ionischen Flüssigkeiten durch den Zusatz der organischen Additive gemäß Anspruch 1 in der gewünschten Größenordnung beeinflussen lassen.

Für erfinderische Tätigkeit des beanspruchten Verfahrens spricht ausweislich der

übergebenen Veröffentlichungsliste auch das mit vorliegender Anmeldung hervorgerufene große Interesse der Fachwelt.

Der in der Beschreibungseinleitung umfangreich abgehandelte und der weiter entgegengehaltene und in der mündlichen Verhandlung nicht mehr aufgegriffene

Stand der Technik geht nicht über den oben genannten hinaus und vermittelt dem

Fachmann ebenfalls keine Anregungen in Richtung des Beanspruchten des Verfahrens.

Nach alledem ist das Verfahren des geltenden Patentanspruchs 1 gegenüber dem

Stand der Technik neu und beruht auch auf einer erfinderischen Tätigkeit, so dass

der Anspruch 1 gewährbar ist.

Das Gleiche gilt für die auf den Patentanspruch 1 rückbezogenen Ansprüche 2 bis

14, die weitere über Selbstverständlichkeiten hinausgehende Ausführungsformen

des Verfahrens betreffen.

gez.

Unterschriften